그는 '아저씨' '나는 아빠다' '바비' '이웃사람' 등 '청소년 관람불가' 판정을 받은 영화에 연이어 출연하면서 어두운 성격의 아역을 주로 맡았다. 김새론이 범죄 피해자 역할 때문에 마음에 상처를 받을까 봐 '이웃사람' 제작진은 범죄 장면을 찍은 후 전문가들의 상담을 받도록 하는 등 세심한 배려를 했다. "왜 어두운 역할을 계속 연기하느냐"고 묻자 김새론은 "나도 아쉽다. 그래도 이유는 모르겠다. 내 목소리가 아이답지 않은 저음이라서 그렇다는 얘기는 들었다"고 했다. "저는 저고, 연기는 연기일 뿐이에요. 저는 얌전하지도 어둡지도 않아요. 원래 성격은 친구들이랑 축구하는 걸 정말 좋아할 정도로 씩씩하니까 걱정하지 마세요."
김새론은 원빈과 '아저씨'(감독 이정범·2009년)의 주연을 맡으면서 대중에 알려졌다. 당시 영화시사회나 영화제 등 각종 행사에 참석할 때마다 원빈은 그의 손을 잡고 다녔다. 덕분에 원빈은 '딸 바보'란 별명을 얻었고, 김새론은 여성팬들의 부러움을 샀다. "원빈의 손을 잡고 레드카펫을 걷고 그와 눈을 맞추는 기분이 어떠냐"고 묻자 김새론은 고개를 갸웃거렸다. "제 친구들은 빈 아저씨를 몰라서 그런지 부러워하지도 않던데요. 빈 아저씨가 드라마(2000년 '가을동화')에서 '얼마면 돼?' 했을 때 제가 태어났대요. 아저씨라고 부르는 거 별로 안 좋아하는 것 같아서 오빠라고 불러야 할 것 같은데…."